Ako arcibiskup
Takmer rok po smrti Theobalda sa neobjavil Canterbury. Thomas si bol vedomý kráľovského zámeru a snažil sa ho odradiť varovaním o tom, čo sa stane. Henry vytrval a Thomas bol zvolený. Po zasvätení Thomas zmenil svoj pohľad aj spôsob života. Stal sa zbožným a strohý a prijal integrálny program pápežstva a jeho kánonického zákona. Táto veľkolepá zmena zradila historikov a pokúsilo sa o niekoľko vysvetlení: Thomas bol pod vplyvom ambícií dominovať alebo že sa tak ako predtým vrhol na časť, s ktorou súhlasil. Je jednoduchšie predpokladať, že nakoniec prijal duchovné povinnosti, ktoré ignoroval ako kancelár, a premenil v nový kanál svoju zmiešanú energiu, silu charakteru, nenápadnosť a okázalosť. Z Henryho nešťastia okamžite rezignoval na kancelárku, ale držal sa arciděkana, až kým ho kráľ nútil rezignovať.
Henry bol v Normandii od augusta 1158 a po svojom návrate v januári 1163 Thomas začal boj tým, že oponoval daňovému návrhu a exkomunikoval vedúceho baróna. Závažnejší bol jeho postoj vo veci „kriminálnych úradníkov“. V západnej Európe mali obvinení klerici dlhodobo tú výhodu, že majú postavenie biskupa pred svetskými súdmi, a nie svetské súdy a zvyčajne dostávajú miernejšie tresty, ako by hodnotili laické súdy. V Anglicku pred dobývaním Normanmi to bolo stále zvykom. Keby sa cirkev uznala za vinnú na cirkevnom súde, mohla by sa zhoršiť alebo vyhostiť, ale nepodliehala smrti ani zmrzačeniu. 60 rokov po dobytí Normana sa počuje málo o klerikálnych zločinoch alebo o ich treste, zatiaľ čo na kontinente gregoriánski reformátori mali tendenciu zdôrazňovať výlučné právo cirkvi pokúšať sa trestať úradníkov vo veľkých rozkazoch. Postavenie Thomasa, že biskup by mohol vinníka zničiť a potrestať, ale nemal by ho znova trestať laická autorita - „nie dvakrát za tú istú chybu“ - bol kanonicky diskutabilný a nakoniec zvíťazil. Henryho tvrdenie, že duchovný zločin bol rozšírený a že ho povzbudila absencia drastických trestov, sa moderným čitateľom chváli ako spravodlivé. Je však potrebné si uvedomiť, že motívy kráľa boli skôr autoritárske a správne, než osvietené. Možno si však myslieť, že Thomasovi bolo v tomto tvrdom postoji v tejto veci zle odporučené.
Táto otázka bola pripojená ku koncilu vo Westminsteri (október 1163), ale kríza nastala v Clarendone (Wiltshire, január 1164), keď kráľ požadoval globálny súhlas so všetkými tradičnými kráľovskými právami, ktorý sa znížil na písanie pod 16 hláv a známy ako Konštitúcie Clarendona. Tým sa potvrdilo právo kráľa potrestať kriminálnych úradníkov, zakázať exkomunikáciu kráľovských úradníkov a odvolať sa do Ríma a dať kráľovi príjmy z voľných miest a právomoc ovplyvňovať biskupské voľby. Henry bol oprávnený tvrdiť, že tieto práva vykonával Henry I., ale Thomas tiež oprávnene tvrdil, že porušujú cirkevný zákon. Thomas po verbálnom prijatí ústavy Clarendona odvolal svoj súhlas a odvolal sa na pápeža, potom vo Francúzsku, ktorý ho podporoval, keď odsúdil zrazenú akciu.
Hádka s Henrym
Dobré vzťahy medzi Thomasom a Henrym sa teraz skončili; arcibiskup bol predvolaný pred kráľa na súd pre feudálnu povinnosť. Na zasadnutí v Northamptone (6. - 13. októbra 1164) bolo jasné, že Henry má v úmysle zničiť a uväzniť alebo prinútiť rezignáciu arcibiskupa. V tom ho povzbudili niektorí biskupi, medzi nimi aj Gilbert Foliot, londýnsky biskup. Thomas utiekol v prestrojení a utiekol s Louisom VII. Z Francúzska. Pápež Alexander III. Ho prijal s poctou, ale váhal, aby konal rozhodne v jeho prospech zo strachu, že by mohol hodiť Henryho do rúk svätého rímskeho cisára Fridricha I. a jeho antipope Paschala III.
Thomasov vyhnanstvo trvalo šesť rokov (2. november 1164 - 2. december 1170). Pripojil sa k nemu mnoho jeho významných domácností a žil asketicky, najskôr v opátstve Pontigny a potom, keď Henry vyhrážal mníchom, v opátstve pri Sens. Henry medzitým využil vlastnosti arcibiskupa a jeho prívržencov a vyhostil všetky Thomasove blízke vzťahy príbuzní. V nasledujúcich rokoch došlo k niekoľkým neúspešným pokusom o zmierenie, ale nové akty nepriateľstva kráľa a vyhlásenia o exkomunikácii, ktoré Thomas vyhodil proti svojim protivníkom, boje zahltili.
Biskupi boli rozdelení, ale väčšina z nich, vedená Foliotom, bola voči Tomášovi nepriateľská alebo váhala s podporou. Papežskí legáti sa viac ako raz snažili sprostredkovať, a kráľ a arcibiskup sa v roku 1169 stretli v Montmiraile, aby sa rozlúčili. Thomas nedôveroval kráľovi a bol ním zase nenávidený. V tom istom roku Henry vydal dodatky k ústavám Clarendonu, čím prakticky stiahol Anglicko z pápežskej poslušnosti. Nakoniec v roku 1170 nechal svojho najstaršieho syna korunovať ako spolu-kráľa arcibiskupa z Yorku, starého Becketovho rivala.
Bolo to zjavné porušenie pápežského zákazu a prastarého práva Canterburyho korunovať kráľa. Thomas, nasledovaný pápežom, vylúčil všetkých zodpovedných. Henry, ktorý sa obával interdiktu pre Anglicko, sa stretol s Thomasom vo Frétevale (22. júla) a dohodlo sa, že Thomas by sa mal vrátiť do Canterbury a získať späť všetky majetky svojej stolice. Ani jedna zo strán sa nevzdala svojho stanoviska, pokiaľ ide o ústavy Clarendonu, ktoré sa pri tejto príležitosti neuvádzali. Tento konkordát „s otvoreným koncom“ zostal nevysvetliteľnou udalosťou. Thomas sa vrátil do Canterbury (2. decembra) a bol prijatý s nadšením, ale ďalšie exkomunikácie nepriateľských kráľovských sluhov, odmietnutie zrušenia exkomunikácie Rogera z Yorku a Foliot a jeho pohotové prijatie búrlivého uznania davmi pobúrili Henryho v Normandii.
